Passerinin reaktio

Kokeneet kirjoittajat eivät ole vielä tarkistaneet sivun nykyistä versiota, ja se voi poiketa merkittävästi 18. huhtikuuta 2022 tarkistetusta versiosta . tarkastukset vaativat 2 muokkausta .

Passerini  -reaktio on kolmikomponenttinen reaktio karboksyylihapon , karbonyyliyhdisteen ( aldehydin tai ketonin ) ja isosyanidin välillä, jonka tuote on α-hydroksikarboksamidi [1] [2] [3] .

Reaktion löysi italialainen Mario Passerini Firenzestä vuonna 1921. Tämä oli ensimmäinen monikomponenttinen reaktio, johon osallistui isosyanidi; nyt tällä reaktiolla on keskeinen rooli kombinatorisessa kemiassa [4] .

Viime aikoina Tanska ym. ovat kehittäneet enanteoselektiivisen katalyytin epäsymmetrisiin Passerinin reaktioihin [5] .

Reaktiomekanismi

Kaksi mahdollista reaktiomekanismia on esitetty.

Ionimekanismi

Polaarisissa liuottimissa, kuten metanolissa tai vedessä , reaktio etenee karbonyyliryhmän protonoinnin ja sitä seuraavan isosyanidin nukleofiilisen lisäyksen kautta, jolloin muodostuu nitriilisuolaa (alkyloitu syanohydriini) 3 . Karboksylaattianionin lisääminen antaa välituotteen 4 . Asyyliryhmän siirto ja amidiryhmän tautomerointi johtavat halutun esterin 5 muodostumiseen .

Sovittu mekanismi

Ei-polaarisissa liuottimissa ja korkeissa pitoisuuksissa reaktio etenee todennäköisesti sovitun mekanismin mukaisesti [6] :

Tämä mekanismi sisältää isosyanidin (R-NC), karboksyylihapon ja karbonyyliyhdisteen välisen trimekylaarisen reaktion sarjassa nukleofiilisiä lisäyksiä . Siirtymätilaa TS# kuvataan viisijäsenisenä renkaana, jossa on osittainen kovalenttinen tai kaksoissidos. Passerinin reaktion toinen vaihe on asyyliryhmän siirto lähellä olevaan hydroksyyliryhmään. Tällaista mekanismia puoltavat tosiasiat: reaktio etenee suhteellisen ei-polaarisessa liuottimessa (siirtymätilan mukaan) ja reaktion kinetiikka riippuu kaikkien kolmen reagoivan aineen pitoisuudesta. Tämä reaktio toimii hyvänä esimerkkinä konvergenttisynteesistä .

Sovellus

Passerini-reaktiota käytetään monissa monikomponenttireaktioissa, esimerkiksi se tulee heti Horner-Wodsworth-Emmons-reaktion jälkeen depsipeptidin synteesissä [7] :

Monikomponenttiset Passerinin reaktiot ovat löytäneet sovelluksen uusiutuvista materiaaleista valmistettujen polymeerien synteesissä [8] .

Katso myös

Muistiinpanot

  1. Passerini, M.; Simone, L. Gazz. Chim. ital. 1921 , 51 , 126-29.
  2. Passerini, M.; Ragni, G. Gazz. Chim. ital. 1931 , 61 , 964-69.
  3. Riva, R.; Banfi, L. Passerinin reaktio  (määrätön)  // Org. Reagoi.. - 2005. - T. 65 . - S. 1-140 . - doi : 10.1002/0471264180.or065.01 . .
  4. Dömling, A.; Ugi, I. Angew. Chem. Int. Ed. Englanti 2000 , 39 , 3168-3210. (Arvostelu)
  5. Tanska, SE; Fan, Y. J. Org. Chem. 2005 , 70 , 9667-76. doi : 10.1021/jo050549m
  6. The Passirini Reaction L. Banfi, R. Riva julkaisussa Organic Reactions voi. 65 L.E. Overman Ed. Wiley 2005 ISBN 0-471-68260-8
  7. Joustava kuusikomponenttinen reaktio rajoitettujen depsipeptidien saamiseksi, joka perustuu dihydropyridinoniytimeen Monica Paravidino, Rachel Scheffelaar, Rob F. Schmitz, Frans JJ de Kanter, Marinus B. Groen, Eelco Ruijter ja Romano VA Orru J. Org. Chem. 2007 , 72, 10239-42 doi : 10.1021/jo701978v
  8. Kreye, O.; Toth, T.; Meier, M. J. Am. Chem. soc. Arkistoitu 6. huhtikuuta 2019 Wayback Machinessa , 2011, 133 (6), s. 1790-1792 [1] Arkistoitu 6. huhtikuuta 2019 Wayback Machine doi :ssa : 10.1021/ja1113003